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河北峰峰矿区煤中的伴生元素等.等等.等等.等等.等.....等..11

2.1.1河北峰峰矿区煤中的伴生元素分布.等等.等等.等等.等...等.11

2.2鄂尔多斯盆地煤中的伴生元素等.等等.等等.等等.等等.....17

2.3华北地台晚古生代煤中元素的赋存状态和分布等.等...等..等等...17

2.4华北与西南聚煤盆地煤中伴生元素的分布差异的原因..等等等等.等29

2.5本章小结等.等等.等等.等等.等等.等等.等等...等.31

第三章煤中稀土元素等.等.等等.等等.等.等等.等....等等39

3.1稀土元素的测试方法等.等等.等等.等等.等等.等..等..39

3.2煤中稀土元素的含量等.等等.等等.等等.等等.等...等.40

3.3煤中稀土元素的分配特征等.等等.等等.等等.等等.等.41

3.4稀土元素的赋存状态等.等等等.等等等等.....等等48

3.5本章小结等.等等.等等.等等.等等.等等.等等..等.50

第四章煤中铂族元素等.等等.等等.等等.等等.等.等等..等...57

4.1煤中铂族的检测方法等.等等.等等.等等.等等.等等....57

4.2煤中铂族元素的背景值与分配模式等.等等.等等.等等..等...58

4.3煤中铂族元素的来源与异常的地质成因等.等等.等等.等..等62

4.3.1煤中铂族元素的赋存状态浅议等等等.等等.等.等....等..65

4.4本章小结等.等等.等等.等等.等等.等等.等等等..等.69

第五章煤中伴生元素富集的地质成因和模式等.等等.等.等等等.等71

5.1陆源富集作用和岩浆热液作用等.等等.等等.等等.等等..等.71

5.2沉积的生物作用等.等等.等等.等等.等等...等等...等.等75

5.3深循环热液流体作用等.等等.等等.等等.等..等..等..等.等77

5.3.1同沉积火山灰作用和风化氧化作用初探等.等.等等...等.等.等83

5.4本章小结等.等等.等等.等等.等等.等等.等.等.等..等.等85

第六章结论与展望等.等等.等等.等等.等等.等等.等.等.....等.97

参考文献等.等等.等等.等等.等等.等.等.等等...等.100

致谢等.等等.等等.等等.等等.等等..等等.等.等等..110

作者简介等.等等.等等.等等.等等等等等等.等...等.112

附录A等.等等.等等.等等.等等等等等等.等..等.等...114

第一章引言

煤炭是我国最主要的一次能源,近年煤炭产量有所缩减,但2000年产量仍保持在10亿吨.由于煤炭在我国化石能源资源量中占95%,石油和天然气的储采比低,分别为21和40,因此估计到二十一世纪中叶,煤炭在一次能源结构中所占的比例仍难低于50%.所以煤的地球化学性质,特别是煤中有害元素及有害有机化合物及其对大气,土壤和水域的环境危害,对人体健康的影响,日益受到重视[1-3,5].煤中伴生元素环境地球化学的研究可为我国煤炭资源,环境与可持续发展的决策提供一定的科学依据.

1.1煤中有害元素对环境和人体健康的危害

煤中有害元素引起的生物中毒和环境污染在许多用煤国家都已发生.如美国大气硒污染主要来源是燃煤,燃煤引起的大气硒排放量占总量的62%.燃煤过程向大气的排汞量占了人为总量的大部分,成为大气中汞的最大污染源.大气汞通过干湿沉降返回到表生生态环境中,加速了汞在水生生态系统食物链中富集强度和速度,对人类的生存构成了潜在威胁.在北欧和北美,酸雨沉降区的一些偏远湖泊中,一些鱼体中汞含量高的惊人,远远超过了世界卫生组织建议的地区食用水产品的汞含量标准.美国近10年来集中研究了燃煤造成的汞污染.煤烟是大气中砷的主要来源,着名的伦敦上空的烟雾,其大气中的砷含量为0.04～0.14(g/m3.原捷克斯洛伐克燃煤电厂排放的Pb,As已造成附近儿童骨骼生长延缓.美国近年正研究燃煤造成的As污染,并拟降低大气及水域中可造成As污染的下限值.

图1.1煤中化学元素从环境到有机体作用路线示意图

Fig.1.1Sketchmapofwaysofchemicalelementsonanism

1.2煤中伴生元素的有关术语和分类

1.2.1元素的含量分类

在常见的地球化学文献中,人们常将O,Si,Al,Fe,Ca,Mg,Na,K和Ti等9种元素(它们的地壳丰度共占99%左右)称之为常量元素或主要元素,而把这9种元素以外的元素统称为微量元素或痕量元素,杂质元素,副元素,稀有元素,次要元素等(Trace,Minor,Micro,Rare,OligoElements),它们在岩石中含量一般在1%或0.1%以下.

目前还没有建立微量元素地球化学分类的统一标准,分类方案也因研究对象和目的不同而异.目前普遍采用程介克(1986)的分类方案(表1.1)[3].

表1.1元素含量的术语及其含量界限(程介克,1986)

Tab.1.1Termsofelementsandtheircontentlimits(ChengKejie,1986)

含量有关术语(%)((g/g)1～100104～106常量元素(MajorElement或Macroelement)0.01～1100～10000微量元素(MinorElement或Microelement)0.0001～0.011～100痕量元素(TraceElement)<,0.0001<,1超痕量元素(UltratraceElement)然而,常量元素和微量元素的区分是相对的,常因研究的对象和目的而异.煤是物质成分极其复杂的固体可燃有机岩,用现有的分析技术手段可以从煤中检测到66种元素,从煤样品,燃煤产物和煤层气样品中检测到86种元素(地壳中可供统计的元素共88种),只有Ac和Pa这2

地球化学类有关论文范文参考文献种短寿命的放射性元素在煤,煤燃烧产物和煤层气中未曾检测到.在所检测到的元素中,作者把H,C,N,O,Na,Mg,Al,Si,S,K,Ca和Fe等12种元素称之为常量元素(majorelements),它们在煤中的含量一般超过0.1%,其它元素在大多数煤中的含量低于0.1%,称之为微量元素(minorelements)(图1.2).是间接检测,尚未有一种行之有效的直接检测方法,更谈不上某元素在各种赋存状态中各占的百分比例.二是研究煤炭在开采,运输,堆放,洗选加工,燃烧等过程中有害元素侵入环境的机制和规律,正如前所述,煤是一种特殊的岩石,在其加工利用过程中,可以使得本来一些并不富集的元素得以富集后对环境或人类健康造成危害,特别是燃煤过程中有害元素在飞灰中的迁移和富集尤其引人注意.三是研究和开发脱除或降低煤中伴生有害元素的技术,从而达到控制和预防煤中伴生元素对环境和人类身体健康的危害,主要涉及到煤洁净利用技术的工艺方面.

发展趋势:一是开始研究全球煤中有害元素分布规律,如捷克着名学者Bouka等(1999)总结了全球31个国家褐煤中硫及微量元素含量的分布,主要有害元素的样品都在千个以上(其中我国仅10个左右)[51],美国着名的专家Finkelman正在力争建立全球煤中毒害元素的地球化学数据库,二是研究煤中有害物质对人类健康的影响,美国Orem等(1999)对巴尔干半岛上褐煤淋出的有害有机化合物对地方性肾脏病的影响等[89],2001年在捷克召开的第9届煤田地质会议上,就有一些煤中有害元素与病理学关系方面的新研究成果,引起了与会学者极大兴趣[90].三是一些学者开始注重低温热液流体作用下煤中伴生元素的地球化学行为,把流体动力学的原理应用于煤中物质,特别是毒害元素的迁移,转化和富集规律的研究.注重流/岩反应,流/流反应以及沉积有机物自身的有机反应,有机物-水-岩石多相反应和有细菌参与的生物有机化学反应.流体是物质迁移和转化的主要载体,任德贻等(1999)剖析了几种煤中伴生有害元素的富集成因特点[88],无不与流体有关.近年来低温地球化学的快速发展为此项研究提供了新的思路和可靠的理论参考.

总结国内外研究现状和发展趋势,作者认为煤中伴生元素地球化学的研究在以下几个方面需进一步加强:

(1)我国学者比较系统,深入的研究煤中毒害元素局限于华北的东部和中部,贵州省,四川省及东北个别煤田,积累了不少煤中有害元素分布的基础数据,掌握了一些有害元素的局部的富集规律,但与先进国家相比,全国积累的系统研究数据较少,并且多数集中于煤中伴生元素高异常区,往往使人产生误解,认为中国煤中有害元素普遍偏高.因此,全面评价我国煤炭资源及其环境效应,充分合理地利用丰富的煤炭资源,已有的研究成果和数据仍显不足.

(2)对煤中有害微量元素在有机质聚积,成岩,各种变质作用,热液作用过程中的富集机理

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