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化提高分子膜渗透蒸发性能的改性原理,从微观角度预测且验证了多种硅杂化膜的宏观渗透蒸发性能.

3.陈建华:完成了科学发现点3的主要研究工作.首次以耐化学溶剂性能优异的亲油性酚酞侧基聚芳醚酮为膜材料,通过对其改性,制备醋酸渗透蒸发脱水膜,利用浓硫酸对其磺化改性,有效地提高了膜的亲水性,通过控制磺化度可调节膜的亲-疏水平衡,为进一步提高磺化聚芳醚酮膜的通量,与对醋酸水溶液具有高通量的聚乙烯醇共混制备高分子共混膜,利用亲水性强的硅钨酸填充交联上述共混膜制备填充型杂化膜,很好地解决了共混膜的"通量增加而选择性下降"的问题.借鉴该杂化膜的研究思路,还成功制备了渗透蒸发性能优异的硅钨酸填充壳聚糖膜,得到了性能优异渗透蒸发膜,可高效分离甲醇/碳酸二甲酯体系,受到了广泛关注.

4.熊鹰:完成科学发现点2中的部分工作,合成了季铵化聚乙烯醇,系统地研究了季铵化的反应条件,获得了最优的反应条件及季铵化度的调控条件,并把季铵化聚乙烯醇膜作为离子交换膜用于应用于直接甲醇燃料电池,成功制备交联,硅杂化季铵化聚乙烯醇阴离子膜,系统研究了这些膜的离子传导性好,甲醇透过率低,物化稳定性等.

5.吴建洋:系统研究了醇/水溶液在4A沸石膜中的吸附与扩散行为及在MFI膜中的渗透行为.研究发现4A沸石分子筛具有对水有强吸附选择性以及水在沸石内有良好的扩散性,且乙醇含量的增加可降低单个水分子在4A沸石分子筛中的活动空间或者分子间的空间位阻的增强,从而限制了水分子的移动性.随着水吸附量的增加,自扩散系数先增后减,吸附量大约在8-10mmol/g达到最大.的渗透行为.单组分水很难向silicalite膜内扩散,单组分甲醇和乙醇分子很快向膜表面扩散,然后通过直孔型孔道扩散到沸石膜的交叉型孔道,弯曲型孔道,然后再由直孔型孔道扩散透过膜.从微观尺度上解释了沸石膜对混合物的渗透分离机制,表明沸石膜可实现分离高浓度醇中的水.该研究成果有助于设计良好的膜材料,理解渗透分离机理,解释和预测其他有机化合物的渗透分离.

项目简介:

液体混合物的分离是化学工业的重要基本过程.渗透汽化是一种用于液体混合物分离的新型膜分离技术,对共沸物,近沸物的分离以及有机溶液中微量水的脱除等具有独特的优势.高性能膜是膜分离过程的核心,其设计,制备和性能研究涉及化学工程,材料科学和化学等学科的交叉和研究前沿.无机杂化改性可改善和修饰孔结构和分布,调整亲-疏水平衡,提高膜的分离性能,是渗透汽化膜材料的研究热点.本项目设计并合成了多种性能优异的有机-无机杂化膜,揭示了杂化改性,微观结构与膜性能的构效关系.主要科学发现点包括:

1.提出了硅杂化改性提高亲水性高分子膜分离性能的设计思想,突破了化学改性提高选择性同时极大降低渗透通量的关键科学问题.首次利用含较大亲水基团的硅氧烷单体改性同时提高了聚乙烯醇膜的选择性和渗透通量(单篇论文SCI他引50次),并以此为基础成功制备了多种高性能渗透汽化膜.

2.提出了先亲水改性后杂化改性同时提高亲水膜选择性和渗透通量的新思路,合成了季铵化聚乙烯醇,随后硅杂化改性制备了选择性和渗透通量均优于纯聚乙烯醇膜的亲水性有机-无机杂化渗透汽化膜(单篇论文SCI他引30次).同时,该膜可作为直接甲醇燃料电池膜,呈现出优异的离子传导性,其季铵化改性被国内外同行采用(单篇论文SCI他引114次).

3.开发了耐溶剂性能优异的聚芳醚酮和聚芳醚砜膜材料,并采用具有催化活性的亲水性硅钨酸杂化改性.揭示了加入能同时与无机填充剂及高分子基体具有强相互作用的小分子可有效改善无机组分与有机相的相容性,提高膜的渗透汽化性能,并诠释了膜的微观界面形态与渗透汽化宏观性能之间的关系.

4.基于分子动力学模拟研究杂化膜的结构及分子的渗透行为,揭示了溶胀状态下高分子膜的微观结构与渗透汽化性能间的本质关系,硅杂化改善高分子膜渗透汽化性能的改性原理,从微观角度预测且验证了多种硅杂化膜的宏观渗透汽化性能.

28篇主要论文SCI他引608次,其中8篇代表性论文SCI他引358次.研究成果发表在J.Membr.Sci.(13),J.Mater.Chem.(3篇),Chem.Eng.Sci.,Ind.Eng.Chem.Res.,J.Phys.Chem.B,MicroporousMesoporousMater.,J.Colloid.InterfaceSci.,Sep.Purif.Technol.,RSCAdv.等权威学术期刊,并被J.Membr.Sci.,Chem.Rev.,J.Am.Chem.Soc.,AIChEJ.,Chem.Eng.Sci.,Prog.Polym.Sci.,Annu.Rev.Phys.Chem.等学术期刊大篇幅引用并高度评价.

所取得的研究成果显着的提升了我国在高分子膜及渗透汽化领域的国际影响力.项目完成人1人获教育部新世纪人才计划,1人获福建省新世纪人才计划,3人获福建省优秀博士学位论文(一,二和三等奖各1人).

代表性论文:

[1]Zhang,QiuGen,Liu,QingLin(*),Jiang,ZhongYing,Chen,Yu,Anti-trade-off牋indehydrationofethanolbynovelPVA/APTEOShybridmembranes,J.Mem

br.Sci.,287(2):237-245,2007.[2]Zhang,QiuGen,Liu,QingLin(*),Chen,Yu,Chen,JianHua,Dehydrationofisopropanolbynovelpoly(vinylalcohol)-siliconehybridmembranes,Ind.Eng.Chem.Res.,46(3):913-920,2007.

[3]YingXiong,JunFang,QingHueaZeng,燪ingLinLiu(*),Preparationandcharacterizationofcross-linkedquaternizedpoly(vinylalcohol)membranesforanionexchangemembranefuelcells,燡.Membr.Sci.,311:319-325,2016.

[4]YingXiong,燪ingLinLiu(*),AiMeiZhu,SiMengHuang,QingHuHuaZeng,Performanceofanic-inanichybridanion-exchangemembranesforalkalinedirectmethanolfuelcells,燡.PowerSources,186:328-333,2016.

[5]Chen,JianHua,燣iu,QingLin(*),Zhu,AiMei,Fang,Jun,Zhang,QiuGen,DehydrationofaceticaciHdusingsulfonationcardopolyetherketone(SPEK-C)membranes,燡.Membr.Sci.,308(1-2):171-179,2016.

[6]Chen,JianHua,燣iu,QingLin(*),Zhu,AiMei,Zhang,QiuGen,Fang,Jun,PervaporationseparationofMeOH/DMCmixturesusingSTA/CShybridmembranesi,燡.Membr.Sci.,315(1-2):74-81,2016.

[7]YangJinZhi,燣iuQingLin(*),Wa

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ngHaiTao,Analyzingadsorptionanddiffusionbehaviorsofethanol/waterthroughsilicalitemembranesbymolecularsimulation,燡.Membr.Sci.,291:1-9,2007.

[8]WuybrHYPERLINK"mail../cgi-bin/mail_spamaction等于check_link&,spam等于0&,spam_src等于1&,mailid等于ZC5410-~NxaYr4wLFjHMSZzREvTT57&,url等于pubs.acs./action/doSearchContribStored等于Wu,+J+Y"JianYang,LiuQingLin(*),XiongYing,Zhu,烫heniHYPERLINK"mail../cgi-bin/mail_spamaction等于check_link&,spam等于0&,spam_src等于1&,mailid等于ZC5410-~NxaYr4wLFjHMSZzREvTT57&,url等于pubs.acs./action/doSearchContribStored等于Chen,+Y"Yu,Molecul

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